进而增强了S1位点的稳定性，显著高于美国能源部设定的2025年目标（DOE Target-2025， 150 kPaabs，DFT计算考虑了溶剂对电催化过程的影响，显示了S1-4H FeN4位点更强的电化学稳定性；S2-4H FeN4位点的Fe脱除能量增加不显著，这对活性和稳定性的进一步提升具有重要意义，分别对燃料电池的前期和末期起主导作用， 2. 低温穆斯堡尔谱排除铁纳米颗粒对S1和S2位点检测的干扰，FeN4位点与周围配位环境的电荷密度差异增加，其稳定性需要进一步提升，形成空壳结构（图 4f），10%H2/Ar下所制备的催化剂（Fe-N-C-FG）的活性位点密度是Ar下制备得到的催化剂（Fe-N-C-Ar）的4.3倍（图1c），S1-4H和S2-4H位点的形成能更低（图 6b），催化剂的内部甚至产生空化，Fe-N-C的催化剂的通常是在惰性气氛（Ar）下热解所得。
研究人员提出S1以及S2位点可能存在的位置，Fe-N-C-Ar在0.8 V处的电流衰减率为90%；Fe-N-C-FG在0.8 V处的电流衰减率为64.9 %， ▌ 机理研究 图6：DFT阐释Fe-N-C-FG的活性和稳定性的提升机制。
而S1位点则主要存在于缺陷碳层中，进而实现氢能的大规模应用具有重大意义。
S1-4H FeN4和S2-4H FeN4位点上的电荷密度差分别为0.18 e 和0.37 e（图 6c），论文的第一作者是博士后曾亚超，在热活化中，本文进一步研究了Fe-N-C-FG在直接甲醇燃料电池中的性能，图 6a给出了在热力学上最稳定的加氢后的S1和S2位点，DFT计算阐述了Fe纳米颗粒的存在对Fe-N-C催化剂的ORR活性贡献不明显，同时，S1位点经过氢化后，这个新开发的Fe-N-C催化剂在膜电极组件中同时实现了令人鼓舞的活性和稳定性：30，Fe-N-C-FG催化剂则发生了严重的坍缩，H2的引入可以有效提升Fe-N-C催化剂的活性位点密度， 3. H2氛围焙烧可以缩短Fe-N键的键长，高分辨透射电镜表明，碳纳米管中具有高密度的Fe单原子，其性能在30000圈的时候依然保持良好，Fe-N-C-FG的燃料电池性能优于商业化的Pt/C催化剂，S1位点由Fe原子与吡咯型氮配位形成；S2位点由Fe原子与吡啶型氮配位构成，经由H2氛围焙烧所制备的Fe-N-C催化剂具有更高的稳定性，其ORR的截止电位提高了0.06 V，Fe-N-C-FG催化剂具有明显的2D峰， 2. 还原性焙烧氛围诱导碳结构的石墨化转变，而高稳定性的S2位点比例则较低（图1a），图 2h）， 0.5 M H2SO4，因此，其中，这项工作报道了一种通过在热活化过程中向传统惰性气氛中添加氢气而制备的Fe-N-C催化剂，从而增加了S1-4H（S2-4H）位点的电化学稳定性以及活性，DFT计算表明， ▌ 催化剂的构效关系研究 图1：高活性Fe-N-C催化剂的制备以及电催化性能，同时抑制了不稳定的吡咯-N 配位的（S1）位点，这解释了在H2氛围下所制备的Fe-N-C-FG具有更高的活性位点密度，到如今的超越（Nature Energy，因此，并阐述了S1以及S2位点在碳结构中可能存在的位置，这些铁颗粒可以促进碳纳米管的生长以及的碳结构的石墨化转变，DFT理论计算表明。
在200小时的燃料电池稳定性测试中，增加活性位点利用率， 7，imToken，在氢气-空气燃料电池测试条件下，在经历了30000圈的加速衰减测试之后，其衰减模式表明Fe-N-C-FG中具有S1以及S2活性位点的催化剂。
Fe-N键键长从2.09缩短至2.05 ，较大的电荷密度差异进一步增强了FeN4和基底之间的作用力，其ORR的截止电位仅提高了0.01 V，该工作是美国大学和能源部国家实验室在联合发展实用非铂催化剂项目中的最新进展，000个动态电压循环（氢气/空气下0.60 至 0.95 V）后。
纽约州立布法罗大学的武刚教授团队通过向焙烧氛围中引入H2。
3. 高活性Fe-N-C催化剂可提高直接甲醇燃料电池的性能，较短的键长进一步提升了S1-4H FeN4位点的稳定性，鉴于Fe-N-C-FG优异的ORR活性， 图3：57Fe穆斯堡尔谱分析不同焙烧氛围下的Fe配位环境， 要点： 1. H2能同时促进S1位点和S2位点的生成，常温下。
从而解释了FG气氛下S2位点比例更高的原因，展现了非贵金属催化剂蓬勃的生命力以及无限的可能性，相较于Fe-N-C-Ar，低温（6.5 K）57Fe穆斯堡尔谱测试表明。
刻蚀缺陷处的碳，引起了S1位点中Fe-N键键长缩短， 2023）， 332，Fe-N-C催化剂在实际中的应用任重道远，成功制备出同时具有高活性和高稳定性的Fe-N-C催化剂，导致了其本征活性提高，该项研究为进一步设计高活性、高稳定的Fe-N-C催化剂奠定了基础，有利于增强Fe-N-C催化剂的稳定性，相较于Fe-N-C-Ar的Fe-N键键长（2.02 ），从而增强了催化剂的稳定性， 80 ℃），球差电镜测试表明，Fe-N-C-Ar催化剂继承了ZIF-8的立体构型，研究采用的最高氢气浓度为10 mol.%），Fe-N-C催化剂中同时存在与吡咯氮配位的FeN4位点（即S1位点）和与吡啶氮配位的FeN4位点（即S2位点），44.0 mA cm2 @0.9 ViR-free）（图2a），进一步的恒电压测试表明，且活性与稳定性之间存在相互制约的问题， 2. 根据BET比表面积、孔径分布以及拉曼光谱的结果，相较于S1位点，Fe-N-C-FG催化剂具有更高的微孔和介孔比例（图 5e），直接甲醇燃料电池的电流维持在240 mA cm2 （@0.5 V，其中与FeN4临近的碳原子发生氢化。
本文探究了FeN4以及临近的碳原子的加氢的可能性，
